近日，浙江大學材料學院葉志鎮(zhèn)院士團隊在有源矩陣鈣鈦礦LED領域取得重要進展，研究成果以“Nanosurface-reconstructed perovskite for highly efficient and stable active-matrix light-emitting diode display”為題發(fā)表在國際著名期刊Nature Nanotechnology (doi：10.1038/s41565-024-01652-y)上。浙江大學為該論文第一單位，李紅金博士為第一作者，葉志鎮(zhèn)院士、戴興良研究員、黃靖云教授為共同通訊作者。

金屬鹵化物鈣鈦礦量子點因其高色純度、可調節(jié)的光電特性和優(yōu)異的溶液加工性而處于各種光學應用的前沿。鈣鈦礦量子點在主動顯示領域的前景受到不少研究學者的關注。具有強量子限域效應的CsPbI3量子點可以將發(fā)光波長調制到純紅色波段，是非常理想的寬色域顯示材料。然而，制備應用于PeLED器件的CsPbI3量子點非常具有挑戰(zhàn)，這是因為量子點的合成需兼顧小尺寸量子點的穩(wěn)定性和PeLED發(fā)光層的光電傳輸性能。隨著CsPbI3量子點的直徑減小到幾個納米，表面特征占主導地位，對材料和器件的影響變得尤為重要。

表面特征會顯著影響多種深能級空位缺陷的產生，對具有高比表面積的小尺寸CsPbI3量子點更加不利。在鈣鈦礦量子點的表面，傳統(tǒng)的油酸/油胺配體與晶格鍵合能力弱，常導致配體脫落，留下表面空位和相關缺陷。這些缺陷可能作為電荷載流子的陷阱和非輻射復合中心，降低器件的效率和工作穩(wěn)定性。盡管許多研究學者一直致力于探索新的表面化學來解決這一問題，但基于小尺寸CsPbI3量子點的純紅光PeLED的性能仍有待提高。

團隊采用一種強配位的膦酸介導合成并結合氫碘酸刻蝕量子點表面不完整的鉛鹵八面體，且保留內部完整晶格，實現(xiàn)了量子點納米表面重構(圖1)。表面重構量子點呈現(xiàn)低表面缺陷特征，有助于實現(xiàn)外量子效率為28.5%，100 cd m-2亮度下半衰期30小時的純紅光鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLED)。

圖1. CsPbI3 量子點納米表面重構

量子點經過表面重構后表面缺陷減少，從而抑制了缺陷導致的非輻射復合過程，提高了發(fā)光效率以及熱穩(wěn)定性（圖2）。

圖2. 量子點薄膜的光學性質及穩(wěn)定性

團隊還將鈣鈦礦LED器件進一步與薄膜晶體管背板集成，展示了一種高效、像素獨立可控、均勻發(fā)射的有源矩陣顯示器件（圖3）。有源矩陣顯示陣列實現(xiàn)了23.6%峰值EQE，10.1 cd A-1的最大電流效率和22.3 h的器件半衰期，與原型PeLED相當。

圖3. 有源矩陣PeLED顯示器件

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本文中近紅外余輝發(fā)光測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結構，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為鈣鈦礦光伏器件及鈣鈦礦量子點顯示器件的研發(fā)提供有利工具。

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